创新点：上海交通大学李涛教授团队通过对吩嗪进行功能性修饰，实现从深蓝光到深红光的多彩发光。吩嗪基化合物是具有混杂定域及电荷转移(hybrid local and charge-transfer, HLCT)型激发态的热激活延迟荧光(Thermal activation delayed fluorescence, TADF)化合物。

关键词：Advanced Optical Materials ，OLED，多彩发光，上海交通大学

图注：光致发光展示及电致发光性能表征。

有机电致发光材料（Organic Light Emitting Diode，OLED）目前已广泛的应用于显示及照明设备。但现有的发光分子材料在同一构型下很难实现多彩发光，而构成多彩发光的材料中又难以找到具有相同结构的分子。这对有机电致发光器件大规模及普适性的制备提出了严苛的考验：一方面，需要考虑不同构型的客体材料分子与主体材料分子间的能级匹配问题；另一方面，则需考虑受构型影响，客体分子与主体分子间能否实现较好的能量转移。因此，如果能有一类分子，具有同样的构型，又可以通过修饰实现优异的大范围多彩发光，这必将有力的降低有机电致发光器件大规模制备的难度。

上海交通大学化学化工学院李涛教授课题组针对于这一问题，制备了构型简单，易于合成的吩嗪基化合物。并对其发光性能及机理进行了深入的探讨：吩嗪基化合物在溶液态下具有从深蓝光到深红光的发射；在同一标准器件条件下，吩嗪基化合物能实现从绿光到深红光的发射。同时，量化计算表明吩嗪基化合物是混杂定域及电荷转移(hybrid local and charge-transfer, HLCT)型激发态的热激活延迟荧光(Thermal activation delayed fluorescence, TADF)化合物。相关结果发表在 Advanced Optical Materials 上。

针对于同一分子构型下的多彩发光及其发光机理的研究目前少有涉及。吩嗪自身的偶极矩为零，这为其可修饰性提供了必要条件。在利用给电子基团修饰后，偶极矩改变，可实现同一分子构型下的多彩发光。与此同时，由于吩嗪适宜的吸电子能力，吩嗪基化合物在具有HLCT型激发态的同时（HLCT激发态是分子激发态的一种构型，而热激子则是等同于TADF的存在。HLCT可包含热激子，但不等价于热激子）还具有TADF性质。通过研究，吩嗪基化合物之所以能实现多彩发光是由于不同的给电子基团与吩嗪之间的二面角不同和其给电子能力不同这两项共同作用的结果：这直接影响了整个分子的激发态电子构型，从而改变了最低激发态的能量；另一方面，之前的研究工作表明，实现TADF发射的必要因素是前线轨道HOMO和LUMO要尽可能的分离，这有利于降低最低单线态和最低三线态之间的能级差，从而加快激子的反向系间窜跃速率。但通过对吩嗪基化合物的研究，发现在HLCT型激发态下激子不仅可以从最低三线态向反向窜跃至最低单线态，旋轨耦合计算证明，其还可以通过更层级的三线态窜跃回单线态，且随着二面角的减小、轨道重叠度的增加，高层级三线态与单线态之间的轨道耦合度呈增加趋势。这一结果有力的将HLCT型激发态和TADF理论整合在了一起，证明TADF可以与HLCT型激发态共存，也为后续发光机理的研究提供了可供参考的样本。

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该工作第一作者为上海交通大学博士研究生谢明辰，共同一作为苏州大学硕士研究生蔡嘉恒；通讯作者为苏州大学周东营副教授和上海交通大学李涛教授

WILEY

论文信息：

Simple Phenazine-Based Compounds Realizing Superior Multicolored Emission

Mingchen Xie, Jiaheng Cai, Xueqi Wang, Tong Shan, Sinyeong Jung, Hongliang Zhong, Xiaojun Guo, Dongying Zhou,* and Tao Li*

Advanced Optical Materials

Advanced

Optical

Materials

期刊简介

Advanced Optical Materials创刊于2013年，是一本报道材料科学领域与光-物质相互作用相关的突破性研究的跨学科国际期刊。其收录论文的研究领域包括光子学、等离激元光子学、超材料等。2021年影响因子为9.926。

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